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　　https://journal.hep.com.cn/fese/EN/10.1007/s11783-021-1500-9

　　文章出版：Front. Environ. Sci. Eng. 2022, 16(7): 92

原文信息

　　题目：

　　Potassium carbonate-based ternary transition temperature mixture (deep eutectic analogues) for CO2 absorption: Characterizations and DFT analysis

　　作者：

　　Hosein Ghaedi¹, Payam Kalhor¹, Ming Zhao (✉)¹, Peter T. Clough², Edward J. Anthony², Paul S. Fennell³

　　作者单位：

　　1 Tsinghua University, China

　　2 Cranfield University, UK

　　3 Imperial College London, UK

　　通讯作者邮箱：

　　ming.zhao@tsinghua.edu.cn

　　关键词：

　　Ternary transition-temperature mixture (三元转变温度混合物);

　　FT-IR and thermal stability analysis (傅立叶变换红外光谱和热稳定性分析);

　　Viscosity and correlation study (粘度和相关性研究);

　　Eyring’s absolute rate theory (艾林的绝对反应速率理论);

　　CO₂ solubility (二氧化碳溶解度);

　　Density functional theory (DFT) (密度泛函理论)

文章亮点

　　• 加入受阻胺增加TTTM的热稳定性和粘度；

　　•加入受阻胺改善TTTM的CO₂吸收性能；

　　• 两次再生实验后回收溶剂的CO₂吸收良好；

　　• 利用DFT分析证实了胺基在TTTM吸收CO₂过程中的关键作用。

文章简介

　　CO₂是导致全球气候变暖的主要温室气体之一，煤炭、石油、天然气等非再生化石燃料的大量使用是造成大气中CO₂含量增加的主要原因。鉴于近年来大气层中的CO₂水平逐年上升，如何减缓或阻止这一趋势是当前重要的研究课题。K₂CO₃溶液吸收工艺具有再生容易、价格低廉、毒性较小和稳定性好等优点，被认为是去除CO₂的一项可行技术。然而，基于K₂CO₃溶剂的吸收工艺面临着CO₂溶解度低的瓶颈问题。

　　本文通过使用受阻胺（即2-氨基-2-甲基-1,3-丙二醇(AMPD)）制备了K₂CO₃基三元变温混合物(TTTM)用于吸收CO₂，AMPD中的胺基对于N-HAMPD...OCO₂间形成H键这一过程中发挥着重要作用，显著改善了CO₂在TTTM中的溶解度。借助傅里叶变换红外光谱(FT-IR)技术检测所制备溶剂中的官能团包括羟基、胺、碳酸根离子和脂肪族官能团。热重分析(TGA)发现，在二元混合物中加入AMPD 可提高TTTM的热稳定性。粘度分析结果表明，TTTM的粘度高于K₂CO₃基转变温度混合物(TTM)，而二者间的差异随着温度的升高而减小。此外，艾林的绝对反应速率理论被用于计算活化参数(ΔG*、ΔH*和ΔS*)。此外，加入AMPD后，CO₂在TTTM中的溶解度也同时得到了改善。

　　密度泛函理论(DFT)的计算结果也与上述实验结果较为吻合。DFT结果表明，TTTM+CO₂体系比TTM+CO₂体系具有更高的相互作用能(|ΔE|)，表明前者的CO₂亲和力更高。这项研究可能有助于更好地理解并通过选择合适的胺作为氢键供体，寻求氢键受体和氢键供体的最佳组合来进一步改善CO₂在不同类型溶剂中的溶解度。

文章摘要图

编委点评

　　本文通过添加2-氨基-2-甲基-1,3-丙二醇（AMPD）作为氢键供体设计开发了高效K₂CO₃基变温混合物，可显著提高CO₂的溶解度。结合系统性表征分析和理论计算等手段证实了AMPD在CO₂吸收过程中的关键作用，研究成果有望为设计开发具有高CO₂溶解度的绿色溶剂提供一种新的策略与思路。

　　编者 | 郭东丽

　　点评 | 刘艳彪

致  谢

　　刘艳彪，东华大学教授，FESE青年编委。主要从事流动电化学领域的研究，以第一/通讯作者在Accounts of Chemical Research（1篇）、ES&T（6篇）和WR（3篇）等环境领域权威期刊发表论文100余篇，总被引5300余次，H指数43。荣获IWA首创水星奖（2021）、CCL青年科学家奖（2021）和中国纺织工业联合会科技进步一等奖（2019）。主持国家自然科学基金（面上项目）和上海市自然科学基金等多项研究课题。个人主页：https://www.x-mol.com/groups/liu_group

　　郭东丽，女，29岁，东华大学环境科学与工程学院2019级博士研究生，导师为刘艳彪教授，主要从事纳米限域催化膜方向研究。

期刊简介

《前沿》系列英文学术期刊

　　由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中13种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。

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