原文信息

　　题目：

　　CeO2 doping boosted low-temperature NH3-SCR activity of FeTiOx catalyst: A microstructure analysis and reaction mechanistic study

　　作者：

　　Wei Tan^1,2, Shaohua Xie¹, Wenpo Shan^3,4, Zhihua Lian^3,4, Lijuan Xie³, Annai Liu⁵, Fei Gao², Lin Dong², Hong He^3,4, Fudong Liu (✉)¹

　　作者单位：

　　1.University of Central Florida, USA

　　2.Nanjing University, China

　　3.Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, China

　　4.Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, China

　　5.Sinopec Group, China

　　通讯作者邮箱：

　　fudong.liu@ucf.edu

　　关键词：

　　NH3-SCR (NH3选择性催化还原);

　　CeO2 doping (CeO2掺杂);

　　Low-temperature NOx removal (低温去除NOx);

　　Improved redox property (提高氧化还原性能);

　　In situ XAFS analysis (原位XAFS分析)

文章亮点

　　•CeO2掺杂显著提高了FeTiOx上的低温NH3 -SCR活性；

　　•掺杂CeO2后FeTiOx的结晶度显着降低；

　　•FeCe0.2TiOx中独特的Ce-O-Fe结构使其具有优异的氧化还原性能；

　　•FeCe0.2 TiOx上的NH3容易活化成-NH2 提升脱硝的效率。

文章简介

　　氮氧化物 (NOx) 被公认为主要的空气污染物，可导致各种环境问题。据报道，NH3选择性催化还原 (SCR) NOx是最有效的NOx消除技术之一。商用的V2O5-WO3 (MoO3)/TiO2催化剂具有毒性并且低温脱硝效率较差，而沸石催化剂的成本较高，因此开发高效、无毒的金属氧化物 SCR 催化剂迫在眉睫。作者在之前的研究中发现钛酸铁 (FeTiOx) 催化剂在中温范围内表现出优异的NH3-SCR活性以及对SO2/H2O中毒的良好抗性。然而，这种钛酸铁催化剂在低温范围内（例如，低于200℃）对NOx的去除效果并不理想。

　　鉴于此，作者将具有优异的氧化还原性能和价格低廉的二氧化铈 (CeO2) 通过简单的方法掺杂至FeTiOx。掺杂CeO2可以显著提高FeTiOx催化剂的低温 (< 250℃) NH3-SCR活性，并且确定催化剂的最佳组成为FeCe0.2TiOx。FeCe0.2TiOx催化剂在大约200℃对NOx的转化率可达到90 %。根据X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和X射线吸收精细结构光谱(XAFS)分析，FeCe0.2TiOx显示出低结晶度，Fe和Ce物种很好地相互混合。基于扩展X射线吸收精细结构 (EXAFS) 的拟合结果，证实了在FeCe0.2TiOx催化剂中形成了独特的Ce-O-Fe结构。比表面积的增加和形成的 Ce-O-Fe结构显著提高了FeCe0.2TiOx催化剂的氧化还原性能，这在H2程序升温还原 (H2-TPR ) 和原位XAFS 实验中被证实。这种增强的氧化还原能力有利于在低温条件下活化NO和NH3来去除NOx。

　　进一步详细的反应机理研究表明，NH3容易氧化脱氢为高活性的-NH2，这对提高FeCe0.2TiOx催化剂的低温NH3-SCR性能起着关键作用。该工作加深了对CeO2掺杂FeTiOx催化剂低温脱硝活性机制的认识，为设计高效去除NOx催化剂提供了新的指导。

文章摘要图

编委点评

　　氮氧化物 (NOx) 是造成酸雨和雾霾的主要原因，开发有效的NOx控制技术对人类的健康和生态环境的平衡至关重要。本研究开发了一种环境友好且成本低廉的FeCe0.2TiOx催化剂。该催化剂具有优秀的NH3选择性催化还原能力，在大约200℃条件下对NOx的转化率达到90 %。通过同步辐射等技术手段探究了催化剂的结构，阐明了反应机理。该工作为设计高效去除NOx的催化剂提供了新的思路。

　　编者|王见 

　　点评|李阳

致  谢

　　李阳，北京师范大学环境学院教授，国家级青年人才计划入选者，中国科协“青年人才托举工程”入选者。FESE青年编委，研究方向为水中新污染物的迁移转化，主持重点研发计划课题和国家自然科学基金面上项目等8项，在ACS nano, Environ. Sci. Technol. 和Water Res.等杂志发表SCI论文70余篇。ESI高被引论文7篇。个人主页：http://envfaculty.bnu.edu.cn/Public/htm/news/5/15.html。

　　王见，男，27岁，北京师范大学环境学院2020级环境科学专业博士生，导师为李阳教授，研究方向为纳米材料的迁移转化与生态效应。