原文信息

　　题目：

　　One-pot hydrothermal fabrication of BiVO4/Fe3O4/rGO composite photocatalyst for the simulated solar light-driven degradation of Rhodamine B

　　作者：

　　Shuangyang Zhao , Chengxin Chen , Jie Ding(✉), Shanshan Yang(✉), Yani Zang, Nanqi Ren

　　作者单位：

　　Harbin Institute of Technology, China

　　通讯作者邮箱：

　　dingjie123@hit.edu.cn；

　　shanshanyang@hit.edu.cn

　　关键词：

　　Photocatalysis (光催化);

　　Ternary magnetic photocatalyst (三元磁光触媒);

　　Visible-light-driven (可见光驱动);

　　Free radicals trapping (自由基捕获);

　　Reusability (可复用性);

　　Recycling (回收)

文章亮点

　　• BiVO4 /Fe3O4/rGO在太阳光辐射下具有优异的光催化活性；

　　• 复合型光催化剂可通过磁分离方式实现从水中分离和高效回收；

　　• BiVO4 /Fe3O4/0.5%rGO对罗丹明B的催化降解率高达99%；

　　• 证实了空穴(h+ )和超氧自由基(O2•- )是主导罗丹明B降解过程的活性氧物种；

　　• 通过五循环实验法验证了BiVO4 /Fe3O4/rGO具有稳定的性能表现和优秀的可复用性。

文章简介

　　水环境安全是保障人类健康和自然生态系统安全的前提和基础，长久以来受到了全世界的高度重视。近些年来，人们在开发高效的废水处理技术方面开展了广泛而全面的研究。其中，光催化体系利用半导体光反应过程可产生的活性氧，如光生空穴（h+）、羟基自由基（OH•）、超氧自由基（O2•-）等多种活性氧物种，因而备受关注。目前，各种半导体催化剂如TiO2、CdS、C3N4、Ce2S3掺杂WO3纳米团簇等对水环境中有机污染物的光催化降解活性已被证实。然而在实际废水处理应用中，这些粉状的催化剂颗粒难以分离回收，存在环境被二次污染的风险。此外，部分光催化剂虽然化学性质稳定，但是其较差的可见光响应性导致实际催化效率偏低。因此如何提高光催化剂的可见光响应能力也成为了一个值得关注的问题。

　　基于上述关键问题，本文采用水热法合成了一种新型三元磁性光催化剂BiVO4 /Fe3O4/rGO，并研究了在水溶液中对有机污染物的光催化降解行为（图2）。对比不同光催化剂在模拟太阳光照射下的反应过程，研究显示合成的三元复合材料BiVO4 /Fe3O4/rGO在太阳光下拥有优异的光催化活性（图1a），且可借助外部磁场将其从水相中高效分离（图1b）。本研究还通过循环实验来评估BiVO4 /Fe3O4/rGO的稳定性和可复用性（图1c，d），结果证实该复合型光催化剂经历五次循环实验后仍维持了良好的结构性和吸附性能，在太阳光照射下表现出较强的光腐蚀抗性。

　　图1.（a）BiVO4、BiVO4/Fe3O4和BiVO4/Fe3O4/rGO复合光催化剂的UV-vis漫反射光谱；（b）Fe3O4和BiVO4/Fe3O4/rGO的磁滞回线(M-H)（附图:水溶液中复合光催化剂磁性分离过程的照片）；（c）日光照射下BiVO4/Fe3O4/rGO降解RhB的循环实验（催化剂用量100mg; Co = 10 mg/L;体积100毫升）；（d）固体复合材料脱色前后的FT-IR光谱。

　　通过自由基猝灭实验分析了该光催化体系的反应机理，以及光生载流子的可能转移途径：如图2所示，在阳光照射下BiVO4 /Fe3O4/rGO光催化剂被激发，产生光生电子（e-）和空穴（h+）。其中e-先从BiVO4的价带（VB）被激发到导电带（CB），之后迅速转移到rGO和Fe3O4的表面从而实现e--h+的分离，而在VB中留下的氧化性h+氧化分解RhB的任务。当体系存在溶解氧时，BiVO4 /Fe3O4/rGO中rGO表面积累的光生电子（e-）将捕获的氧分子转化为超氧自由基（O2•-），这些O2•-可以进一步转化为OH•自由基或直接与RhB反应。此外，转移到Fe3O4粒子的电子具有较强的还原性，在Fe2+被Fe3O4表面的O2夺去一个电子并产生Fe3+和O2•-后，可还原Fe3+实现Fe2+的再生，促进了Fe的价态循环。本研究证明了BiVO4 /Fe3O4/rGO是一种有应用潜力的新型磁性功能材料，可用于高效去除废水中有机污染物。

图2. 日光照射下BiVO4 /Fe3O4/rGO中光生载流子的迁移。

编委点评

　　工业废水经常检出染料和有机溶剂等环境风险物质，如何实现其此类污染物的妥善处理一直是废水处理技术面临的重大难题之一。本研究制备了一种具有优异光催化活性的复合催化剂BiVO4 /Fe3O4/rGO，用于降解废水中的有机污染物罗丹明B。通过简便的水热法合成了BiVO4 /Fe3O4/rGO光催化剂，探究了其在自然光照下的光催化性能以及罗丹明B的降解机理。揭示了该催化体系中罗丹明B降解过程中空穴（h+）和超氧自由基（O2•-）的作用。研究工作表明BiVO4 /Fe3O4/rGO的结构稳定性良好，具有优秀的可复用性，为绿色复合催化剂的设计、应用提供了一定的实验基础。下一阶段可以考察其在规模化处理单元中的应用，为推广到实际废水处理工程探索理想运行条件。

　　编者 | 张玉婷

　　点评 | 周彦波

致 谢

　　周彦波，华东理工大学资源与环境工程学院教授，Chin. Chem.Lett. 编委，FESE期刊青年编委，上海市青年科技启明星，上海市优秀技术带头人。主要研究环境功能材料与水污染控制技术，主持国家自然科学基金、国家重点研发计划课题等课题，发表 SCI 论文90余篇，其中 11篇入选ESI高被引论文。

　　联系邮箱：zhouyanbo@ecust.edu.cn。

　　个人主页：https://zhxy.ecust.edu.cn/2014/0910/c6506a44626/page.htm

　　张玉婷，女，26岁，华东理工大学资源与环境工程学院2021级环境科学与工程专业学术博士，导师为周彦波教授，研究方向为水处理。