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FESE | 封面报道:紫外/氯组合强化卤代苯醌生成三卤甲烷消毒副产物
发布时间: 来源: 环境前沿

原文信息

  题目:Enhanced formation of trihalomethane disinfection byproducts from halobenzoquinones under combined UV/chlorine conditions

  作者:He Zhao (赵赫1,2, Ching-Hua Huang (✉)2, Chen Zhong (钟晨)1, Penghui Du (杜朋辉)1,3, Peizhe Sun (孙佩哲)2,4

  作者单位:1 Chinese Academy of Sciences, China2 Georgia Institute of Technology, USA3 Southern University of Science and Technology, China4 Tianjin University, China

  通讯作者邮箱:ching-hua.huang@ce.gatech.edu

  关键词:

  Halobenzoquinone (卤代苯醌);

  Trihalomethane (三卤甲烷);

  Chlorine disinfection (氯消毒);

  UV irradiation (紫外照射);

  Disinfection byproducts (消毒副产物);

  Combined UV/chlorine (紫外/氯组合)

文章亮点

  • 在氯和紫外/氯组合消毒过程,二氯苯醌(DCBQ)和四氯苯醌(TCBQ)显示出不同的三卤甲烷(THMs)生成趋势;

  • 紫外显著促进DCBQ的水解和CHCl3的产生;

  • 紫外促进DCBQ产生THMs的主要原因是激发态DCBQ*有利于水解,且其水解产物更容易被氯进攻;

  • 水解和紫外对于促进TCBQ 产生THM均很重要;

  • 高 pH值可促进HBQ的水解和CHCl3的产生,尤其是TCBQ。

文章简介

  卤代苯醌(HBQ)是一种新兴消毒副产物(DBPs),已广泛在饮用水和游泳池中检出,由于其毒性远高于其他DBPs,对公众健康和水环境造成了很大的风险隐患。实际上,在饮用水厂和管网系统中,HBQ很容易通过继续氯化或水解转化为其羟基化产物。另一方面,紫外与氯消毒组合技术越来越多应用于饮用水厂或游泳池消毒等,氯化的过程同时紫外消毒会对DBPs的产生与分布有很大的影响。然而,紫外/氯组合消毒与单独氯消毒相比,究竟是促进还是抑制HBQ转化产生DBPs?尤其是紫外对氯消毒产生管控DBPs,如三卤甲烷(THMs)是否具有重要作用?为了解答这些疑问,本文针对2,6-二氯苯醌(DCBQ)、四氯苯醌(TCBQ)等四种典型HBQ,系统对比了紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程HBQ转化为THMs(包括CHCl3,CHCl2、CH2Cl和THM-Br)的生成量,同时考察光强度、pH值、溴化物等影响,进一步结合密度泛函理论(DFT)预测HBQ及中间体的亲核/亲电反应活性与位点,重点探讨了紫外在氯消毒过程对HBQ羟基化和促进THMs 产生的作用机理。

  结果发现,在紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程,DCBQ 和 TCBQ呈现出不同的THMs产生趋势。紫外显著促进了DCBQ羟基化水解和THMs产生量近10倍。主要原因是,紫外激发DCBQ产生激发态DCBQ*更容易发生亲核水解,水解产物OH-DCBQ*有利于氯的亲电攻击,从而产生更多的THMs。与单独氯消毒相比,紫外/氯组合消毒也在一定程度上促进了TCBQ转化产生THMs。由于OH-TCBQ和TCBQ*的高亲电性,水解和紫外对于促进TCBQ转化产生THMs均较重要。此外,高pH值也会促进HBQ水解和THMs产生量。

  总体而言,在紫外/氯组合消毒工艺应用中,应更多考虑紫外对于促进HBQ转化产生THMs的影响,特别是不同HBQ前驱体对THMs产生量的影响条件与途径也存在差异。

文章摘要图

  研究意义

  紫外与氯消毒组合技术越来越多应用于饮用水厂或游泳池消毒等。卤代苯醌(HBQ)不仅是水体腐殖质等污染物氯消毒过程产生的新兴消毒副产物(DBPs),也是形成其他DBPs(如三卤甲烷THMs)的重要前驱体,氯消毒的过程与紫外组合会显著影响HBQ继续产生THMs,对公众健康和水环境造成了很大的风险隐患。本文系统研究了紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程典型HBQ转化产生THMs的机理,特别是紫外在氯消毒过程对HBQ羟基化和产生THMs的重要作用,并通过结合理论计算与考虑光强度、pH值、溴化物等影响,提出了紫外显著促进HBQ羟基化水解进而强化THMs产生的影响机制,为紫外/氯组合消毒技术应用的风险管控提供理论依据。

  作者简介

  Ching-Hua Huang,美国佐治亚理工学院教授(Full Professor)和Turnipseed Family Chair荣誉教授。主要研究领域包括环境化学、水处理高级氧化技术、新兴污染物环境行为及净化、可持续水回用、废物资源化等。现任ACS ES&T Water副主编和Environ. Sci. Technol. 编委会成员。曾担任美国佐治亚理工学院环境工程系主任(Coordinator)和Sci. Total Environ.副主编,美籍华人环境工程与科学教授协会(CAPEES)主席等。拥有逾25年的教学和科研经历,发表了200余篇SCI期刊论文和书籍章节,经常在国际会议和大学受邀作会议报告,并获得美国化学学会、环境毒理学与化学学会的多项荣誉。

  赵赫,中国科学院过程工程研究所研究员,博士生导师,国家“万人计划”青年拔尖人才,中科院青促会优秀会员。主要研究方向为工业污染转化与分离耦合、跨介质协同防控等。在Environ Sci & Tech, Water Res等期刊发表论文70余篇,以第一发明人获授权发明专利18项(美国专利1项);获国家技术发明二等奖、中国科技产业化促进会科技产业化特等奖等;兼任中国环保产业协会冶金环保专委会副秘书长、Front. Environ. Sci. Eng.和Chinese Chem. Lett.期刊青年编委等。


责任编辑:施惠文

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