原文信息

　　题目：Enhanced formation of trihalomethane disinfection byproducts from halobenzoquinones under combined UV/chlorine conditions

　　作者：He Zhao (赵赫1,2, Ching-Hua Huang (✉)2, Chen Zhong (钟晨)1, Penghui Du (杜朋辉)1,3, Peizhe Sun (孙佩哲)2,4

　　作者单位：1 Chinese Academy of Sciences, China2 Georgia Institute of Technology, USA3 Southern University of Science and Technology, China4 Tianjin University, China

　　通讯作者邮箱：ching-hua.huang@ce.gatech.edu

　　关键词：

　　Halobenzoquinone (卤代苯醌);

　　Trihalomethane (三卤甲烷);

　　Chlorine disinfection (氯消毒);

　　UV irradiation (紫外照射);

　　Disinfection byproducts (消毒副产物);

　　Combined UV/chlorine (紫外/氯组合)

文章亮点

　　• 在氯和紫外/氯组合消毒过程，二氯苯醌（DCBQ）和四氯苯醌（TCBQ）显示出不同的三卤甲烷（THMs）生成趋势；

　　• 紫外显著促进DCBQ的水解和CHCl3的产生；

　　• 紫外促进DCBQ产生THMs的主要原因是激发态DCBQ*有利于水解，且其水解产物更容易被氯进攻；

　　• 水解和紫外对于促进TCBQ 产生THM均很重要；

　　• 高 pH值可促进HBQ的水解和CHCl3的产生，尤其是TCBQ。

文章简介

　　卤代苯醌（HBQ）是一种新兴消毒副产物（DBPs），已广泛在饮用水和游泳池中检出，由于其毒性远高于其他DBPs，对公众健康和水环境造成了很大的风险隐患。实际上，在饮用水厂和管网系统中，HBQ很容易通过继续氯化或水解转化为其羟基化产物。另一方面，紫外与氯消毒组合技术越来越多应用于饮用水厂或游泳池消毒等，氯化的过程同时紫外线消毒会对DBPs的产生与分布有很大的影响。然而，紫外/氯组合消毒与单独氯消毒相比，究竟是促进还是抑制HBQ转化产生DBPs？尤其是紫外对氯消毒产生管控DBPs，如三卤甲烷（THMs）是否具有重要作用？为了解答这些疑问，本文针对2,6-二氯苯醌（DCBQ）、四氯苯醌（TCBQ）等四种典型HBQ，系统对比了紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程HBQ转化为THMs（包括CHCl3，CHCl2、CH2Cl和THM-Br）的生成量，同时考察光强度、pH值、溴化物等影响，进一步结合密度泛函理论（DFT）预测HBQ及中间体的亲核/亲电反应活性与位点，重点探讨了紫外在氯消毒过程对HBQ羟基化和促进THMs 产生的作用机理。

　　结果发现，在紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程，DCBQ 和 TCBQ呈现出不同的THMs产生趋势。紫外显著促进了DCBQ羟基化水解和THMs产生量近10倍。主要原因是，紫外激发DCBQ产生激发态DCBQ*更容易发生亲核水解，水解产物OH-DCBQ*有利于氯的亲电攻击，从而产生更多的THMs。与单独氯消毒相比，紫外/氯组合消毒也在一定程度上促进了TCBQ转化产生THMs。由于OH-TCBQ和TCBQ*的高亲电性，水解和紫外对于促进TCBQ转化产生THMs均较重要。此外，高pH值也会促进HBQ水解和THMs产生量。

　　总体而言，在紫外/氯组合消毒工艺应用中，应更多考虑紫外对于促进HBQ转化产生THMs的影响，特别是不同HBQ前驱体对THMs产生量的影响条件与途径也存在差异。

文章摘要图

　　研究意义

　　紫外与氯消毒组合技术越来越多应用于饮用水厂或游泳池消毒等。卤代苯醌（HBQ）不仅是水体腐殖质等污染物氯消毒过程产生的新兴消毒副产物（DBPs），也是形成其他DBPs（如三卤甲烷THMs）的重要前驱体，氯消毒的过程与紫外组合会显著影响HBQ继续产生THMs，对公众健康和水环境造成了很大的风险隐患。本文系统研究了紫外/氯组合消毒和单独氯消毒过程典型HBQ转化产生THMs的机理，特别是紫外在氯消毒过程对HBQ羟基化和产生THMs的重要作用，并通过结合理论计算与考虑光强度、pH值、溴化物等影响，提出了紫外显著促进HBQ羟基化水解进而强化THMs产生的影响机制，为紫外/氯组合消毒技术应用的风险管控提供理论依据。

　　作者简介

　　Ching-Hua Huang，美国佐治亚理工学院教授（Full Professor）和Turnipseed Family Chair荣誉教授。主要研究领域包括环境化学、水处理高级氧化技术、新兴污染物环境行为及净化、可持续水回用、废物资源化等。现任ACS ES&T Water副主编和Environ. Sci. Technol. 编委会成员。曾担任美国佐治亚理工学院环境工程系主任（Coordinator）和Sci. Total Environ.副主编，美籍华人环境工程与科学教授协会（CAPEES）主席等。拥有逾25年的教学和科研经历，发表了200余篇SCI期刊论文和书籍章节，经常在国际会议和大学受邀作会议报告，并获得美国化学学会、环境毒理学与化学学会的多项荣誉。

　　赵赫，中国科学院过程工程研究所研究员，博士生导师，中科院青促会优秀会员。主要研究方向为工业污染转化与分离耦合、跨介质协同防控等。在Environ Sci & Tech, Water Res等期刊发表论文70余篇，以第一发明人获授权发明专利18项（美国专利1项）；获国家技术发明二等奖、中国科技产业化促进会科技产业化特等奖等；兼任中国环保产业协会冶金环保专委会副秘书长、Front. Environ. Sci. Eng.和Chinese Chem. Lett.期刊青年编委等。